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報告書

原子力災害時における甲状腺中放射性ヨウ素放射能の簡易測定のスクリーニングレベル見直しに係る検討

外間 智規; 木村 仁宣; 外川 織彦

JAEA-Research 2023-010, 57 Pages, 2024/02

JAEA-Research-2023-010.pdf:3.29MB

原子力災害時に住民の甲状腺中放射性ヨウ素放射能の簡易測定を行うことが計画されている。簡易測定にはスクリーニングレベル:0.20$$mu$$Sv/hが目安として設定されており、原子力災害等の状況に応じて適切に見直すこととされている。しかしながら、スクリーニングレベルの見直しに関する具体的な方針は定められていない。スクリーニングレベルの見直しについては、甲状腺内部被ばく線量の判断レベルや簡易測定の実施期間等、簡易測定の可否に係る要因について考慮する必要がある。本研究では、スクリーニングレベル:0.20$$mu$$Sv/hの設定根拠を整理するとともに、原子力災害時におけるスクリーニングレベル見直しの実行性について考察を行った。スクリーニングレベルを0.025$$sim$$0.50$$mu$$Sv/hの範囲で見直した場合の判断レベルと実施期間との関係を計算し、スクリーニングレベル見直しの実行性について考察を行った。その結果、スクリーニングレベルの見直しについては、適切な判断レベルと実施期間を選択しなければならないという技術的な制約はあるものの実行可能であることが分かった。しかしながら、原子力災害時の簡易測定の実際を想定した場合、スクリーニングレベル見直しについては、実施期間の延長が必要な状況において0.030$$sim$$0.20$$mu$$Sv/hの範囲で設定することが妥当であろうと評価した。

論文

Chemical species of cesium and iodine in condensed vaporized microparticles formed by melting nuclear fuel components with concrete materials

大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07

https://doi.org/10.1039/D3EM00074E
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10$$mu$$mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。

論文

Iodate respiration by $$Azoarcus$$ sp. DN11 and its potential use for removal of radioiodine from contaminated aquifers

笹村 星夜*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 天知 誠吾*

Frontiers in Microbiology (Internet), 14, p.1162788_1 - 1162788_7, 2023/04

https://doi.org/10.3389/fmicb.2023.1162788
 被引用回数：2 パーセンタイル：79.73(Microbiology)

ガソリンで汚染した地下水から単離されたバクテリア$$Azoarcus$$ sp. DN11は、ヨウ素酸(IO$$_{3}$$$$^{-}$$)呼吸に関与する遺伝子クラスターを持つことが知られていた。本研究では、DN11株がヨウ素酸呼吸をするのかを調べ、この株を放射性ヨウ素で汚染された帯水層の浄化に利用できるのかを調べた。DN11株は、嫌気環境下でヨウ素酸を唯一の電子受容体として利用し増殖することがわかった。DN11株を増殖させたあとの培地にヨウ素酸(200$$mu$$M)と銀担持ゼオライトを加えたところ、98%のヨウ素が液相から除去された。これらの結果は、バイオオーグメンテーションによる帯水層からの放射性ヨウ素除去技術へのDN11株の利用可能性を示すものである。

論文

Mass-spectrometric determination of iodine-129 using O$$_{2}$$-CO$$_{2}$$ mixed-gas reaction in inductively coupled plasma tandem quadrupole mass spectrometry

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11

https://doi.org/10.1007/s44211-022-00180-w
 被引用回数：2 パーセンタイル：15.48(Chemistry, Analytical)

$$^{129}$$IのICP-MS分析はキセノン-129($$^{129}$$Xe)と過剰な安定同位体$$^{127}$$Iから発生する$$^{127}$$IH$$_{2}$$により妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO$$_{2}$$+CO$$_{2}$$の混合ガスを導入することで、$$^{129}$$Iと干渉物質($$^{129}$$Xeと$$^{127}$$IH$$_{2}$$)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/$$^{127}$$Iの比は4.6$$times$$10$$^{-10}$$となった。本法を用いて、100mg/L $$^{127}$$Iと10mBq/L $$^{129}$$Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq $$^{129}$$Iの良好な定量値を得た。

論文

小型で持運びが容易な遮蔽一体型甲状腺ヨウ素モニタシステムの開発

谷村 嘉彦

FBNews, (548), p.1 - 5, 2022/08

原子力災害発生時においては、多数の住民・作業者を対象とした甲状腺ヨウ素モニタリングを、事故後速やかに実施する必要がある。日本原子力研究開発機構では、災害時の高バックグラウンド線量率下でも使用可能な小型で取り扱いが容易な遮蔽一体型甲状腺モニタの開発を行っている。開発した甲状腺モニタシステムの概要及び放射線標準施設棟の$$gamma$$線標準校正場等で実施した性能試験から得られた結果を報告する。

論文

Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1993370
 被引用回数：4 パーセンタイル：56.94(Nuclear Science & Technology)

本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。

論文

$$^{129}$$I/$$^{127}$$I and $$Delta$$$$^{14}$$C records in a modern coral from Rowley Shoals off northwestern Australia reflect the 20th-century human nuclear activities and ocean/atmosphere circulations

三ツ口 丈裕; 岡部 宣章*; 横山 祐典*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 國分 陽子

Journal of Environmental Radioactivity, 235-236, p.106593_1 - 106593_10, 2021/09

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2021.106593
 被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Environmental Sciences)

深部流体の識別指標に資するためのヨウ素129($$^{129}$$I)測定技術開発を目的として、北西オーストラリア産の現生サンゴ骨格年輪(西暦1931年-1991年)のヨウ素129濃度($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)及び炭素14濃度($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iは東濃地科学センター加速器質量分析装置(JAEA-AMS-TONO-5MV)を用い、$$Delta$$$$^{14}$$Cは東京大学の加速器質量分析装置を用いて測定した。その結果、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iと$$Delta$$$$^{14}$$Cの両方で1950年代から明瞭な上昇が見られた。$$Delta$$$$^{14}$$Cの上昇は大気圏核実験によるものであり、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの上昇は大気圏核実験及び核燃料再処理によるものである。以上の結果は先行研究と良く一致していることから、JAEA-AMS-TONO-5MVによる$$^{129}$$I/$$^{127}$$I測定が更に拡張されたといえる。

論文

Background correction method for portable thyroid dose monitor using gamma-ray spectrometer developed at JAEA in high dose rate environment

谷村 嘉彦; 吉富 寛; 西野 翔; 高橋 聖

Radiation Measurements, 137, p.106389_1 - 106389_5, 2020/09

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2020.106389
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構では、原子力施設での事故等の高バックグラウンド線量率下において、公衆及び作業者の甲状腺の内部被ばく線量を測定するために、$$gamma$$線スペクトロメータを用いたエネルギー分析型甲状腺放射性ヨウ素モニタを開発している。本稿では、円柱型PMMAファントムを用いたバックグラウンド放射線の補正方法について報告する。

論文

Synthesis and characterization of iodovanadinite using PdI$$_{2}$$, an iodine source for the immobilisation of radioiodine

Johnstone, E. V.*; Bailey, D. J.*; Lawson, S.*; Stennett, M. C.*; Corkhill, C. L.*; Kim, M.*; Heo, J.*; 松村 大樹; Hyatt, N. C.*

RSC Advances (Internet), 10(42), p.25116 - 25124, 2020/07

https://doi.org/10.1039/D0RA04114A
 被引用回数：3 パーセンタイル：15.55(Chemistry, Multidisciplinary)

The synthesis of a palladium-containing iodovanadinite derivative, hypothetically "PdPb$$_{9}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$", was attempted using PdI$$_{2}$$ as a source of iodine in searching for a novel waste form for radioiodine. The resulting products were characterized using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray analysis, IR spectroscopy, thermal analysis and Pd K XANES. Results showed that PdI$$_{2}$$ can function as a sacrificial iodine source for the formation of iodovanadinite, prototypically Pb$$_{10}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$, however, the incorporation of Pd into this phase was not definitively observed. Overall, the key novelty and importance of this work is in demonstrating a method for direct immobilisation of undissolved PdI$$_{2}$$ from nuclear fuel reprocessing, in a composite wasteform in which I-129 is immobilised within a durable iodovandinite ceramic, encapsulating Pd metal.

論文

Prototype test of a portable thyroid dose monitoring system using gamma-ray spectrometers

西野 翔; 谷村 嘉彦; 吉富 寛; 高橋 聖

Radiation Measurements, 134, p.106292_1 - 106292_5, 2020/06

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2020.106292
 被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Nuclear Science & Technology)

原子力災害発生時においては、多数の住民・作業者を対象とした甲状腺ヨウ素モニタリングを、事故後速やかに実施する必要がある。日本原子力研究開発機構では、災害時の高バックグラウンド線量率下でも使用可能な可搬型甲状腺モニタの開発を行っている。本発表では、製作した甲状腺モニタ試作機の性能試験で得られた結果を報告する。

論文

Spectroscopic and first-principles investigations of iodine species incorporation into ettringite; Implications for iodine migration in cement waste forms

Guo, B.*; Xiong, Y.*; Chen, W.*; Saslow, S. A.*; 香西 直文; 大貫 敏彦*; Dabo, I.*; 笹木 恵子*

Journal of Hazardous Materials, 389, p.121880_1 - 121880_11, 2020/05

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121880
 被引用回数：43 パーセンタイル：90.61(Engineering, Environmental)

To elucidate retention mechanism of cement waste form for radioactive iodine, this paper investigated interaction mechanism between iodine and ettringite, which is a component mineral of cement and has anion exchange ability. We revealed that ettringite has a high capacity for accommodating IO$$_{3}$$$$^{-}$$ via anion substitution for SO$$_{4}$$$$^{2-}$$. The combined iodine K-edge extended X-ray absorption fine structure spectra and first-principles calculations using density functional theory suggested that IO$$_{3}$$$$^{-}$$ was stabilized in ettringite by hydrogen bonding and electrostatic forces. The bonding charge density analysis of the substituted IO$$_{3}$$$$^{-}$$ into the ettringite structure revealed the interaction between intercalated IO$$_{3}$$$$^{-}$$ with the structural water molecules. These results provided valuable insight into the long-term stabilization of anionic iodine species and their migration in cementitious nuclear waste repository or alkaline environments.

論文

Processes affecting land-surface dynamics of $$^{129}$$I impacted by atmospheric $$^{129}$$I releases from a spent nuclear fuel reprocessing plant

太田 雅和; 寺田 宏明; 長谷川 英尚*; 柿内 秀樹*

Science of the Total Environment, 704, p.135319_1 - 135319_15, 2020/02

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.135319
 被引用回数：6 パーセンタイル：30.02(Environmental Sciences)

$$^{129}$$Iの陸面移行をモデル化し、陸面モデル(SOLVEG-II)に組み込んだ。各$$^{129}$$I移行過程の重要度を調べることを目的として、本モデルを2007年の六ケ所再処理工場からの$$^{129}$$I大気放出影響下で観測された野外での$$^{129}$$I移行に適用した。モデル計算結果から、対象としたササの葉の$$^{129}$$I汚染が、主に降雨による$$^{129}$$I湿性沈着に起因した$$^{129}$$Iの葉面吸着によって引き起こされたことが示された。土壌への$$^{129}$$I移行においては、$$^{129}$$Iの湿性沈着が主であり、$$^{129}$$I$$_{2}$$の乾性沈着の10倍の値であった。一方、2007年の土壌への$$^{129}$$I沈着量は、モデルが仮定した土壌中$$^{129}$$I量の僅か2%であり、土壌中での長期に渡る$$^{129}$$I蓄積の重要性が示された。更に、計算結果から、長期に渡る土壌中$$^{129}$$Iの消失が、従前から考えられてきたメチル化ではなく経根吸収によって引き起こされる可能性が示された。

論文

A Review of revaporisation behaviour of radioactive Cs deposits and its impact on the source term in severe nuclear accidents from Ph$'e$bus FP results and single effect testing

Knebel, K.*; Jokiniemi, J.*; Bottomley, D.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.772 - 789, 2019/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1558130
 被引用回数：7 パーセンタイル：58.58(Nuclear Science & Technology)

核分裂生成物(FP)付着物の再蒸発現象は、冷却水喪失等のシビアアクシデントにおける遅発のFP放出可能性を示すものとして認識された。その後の試験により、本現象は原子炉破損時に生じ得ることから、格納容器及び環境放出におけるソースタームとして重要であることが分かった。本論文では、まずはじめに、PHEBUS FPと関連プログラムから得られた一次冷却系での揮発性及び準揮発性FPの移行における再蒸発メカニズムについてレビューする。次に、揮発性及び準揮発性FP(I, Mo, Ru)及び構造材料(Ag, B)の高温化学を評価するための要素試験、及びソースタームに実効的に影響を与える雰囲気の影響について述べる。最後に、長期に亘るFP化学についてのさらなる知見を与え得る事故炉におけるCs分析の結果をレビューする。レビューの結果は表と模式図により示される。この蓄積された知見と経験は、廃炉と環境回復における汚染の低減、及びSA解析コードの改良と原子力安全の向上への適用にとって重要である。

論文

西部北太平洋における福島第一原子力発電所事故によって放出された$$^{129}$$Iの沈み込み

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

JAEA-Conf 2018-002, p.103 - 106, 2019/02

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2018-002

福島第一原子力発電所(1F)事故起因の放射性物質の海洋中での動態解明を行うことを目的に、西部北太平洋における3地点で$$^{129}$$Iの鉛直分布を明らかにした。3地点とも1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iは混合層内に存在していた。また最も南側の観測点では水深370m-470mに1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iによる極大層が存在していた。溶存酸素濃度及び周辺海域の流速を考慮すると、この極大層は、別の海域の表層に存在していた$$^{129}$$Iが速い下降流によって、水深370m-470mに到達したと考えられる。

論文

Distribution and fate of $$^{129}$$I in the seabed sediment off Fukushima

乙坂 重嘉; 佐藤 雄飛*; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 中西 貴宏

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.208 - 218, 2018/12

AA2017-0744.pdf:1.17MB

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2018.06.025
 被引用回数：15 パーセンタイル：48.31(Environmental Sciences)

2011年8月から2013年10月にかけて、福島第一原子力発電所から160km圏内の26観測点において、海底堆積物および沈降粒子中の$$^{129}$$I濃度を観測した。2011年における海底堆積物中の$$^{129}$$I濃度は0.02$$sim$$0.45mBq/kgであった。同海域の海底への主な$$^{129}$$Iの沈着は事故後の半年以内に起こったと推測され、その初期沈着量は約0.36$$pm$$0.13GBqと見積もられた。ヨウ素は生物による利用性の高い元素であるが、事故由来の放射性ヨウ素を海産生物を介して摂取することによる被ばく量は、極めて低いと推定された。福島周辺の陸棚縁辺域(海底水深200$$sim$$400m)では、2013年10月にかけて表層堆積物中の$$^{129}$$I濃度がわずかに増加した。この$$^{129}$$I濃度の増加をもたらす主要因として、福島第一原子力発電所近傍の海底から脱離した$$^{129}$$Iの陸棚縁辺域への再堆積と、河川を通じた陸上からの$$^{129}$$Iの供給の2つのプロセスが支配的であると考えられた。

論文

Analysis of transport behaviors of cesium and iodine in VERDON-2 experiment for chemical model validation

塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 6 Pages, 2018/11

The VERDON-2 experiment for FPs transport in steam environment was analyzed with the mechanistic FPs transport code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to assess its predictive capability for transport behavior of key FPs, especially for highly volatile FPs such as Cs and I. The present analysis reproduced well the Cs deposition profile obtained from the experiment, which revealed that Cs was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ after increasing Mo release. On the other hand, the deposition peak of I was predicted to appear at 720 K, which was significantly higher than the experimental result at 600 K. This discrepancy was potentially caused by the following two points: lack of the other stable species in thermodynamics database for thermodynamic chemical equilibrium model, or failure of chemical equilibrium assumption for iodide species.

論文

Vertical distribution of $$^{129}$$I released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Kuroshio and Oyashio current areas

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

Marine Chemistry, 204, p.163 - 171, 2018/08

https://doi.org/10.1016/j.marchem.2018.07.007
 被引用回数：2 パーセンタイル：10.86(Chemistry, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所から放出された放射性物質の深さ方向への移行を調べる事を目的に、親潮,黒潮、及びそれらの混合海域においてヨウ素129($$^{129}$$I)の鉛直分布を明らかにした。福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは親潮及び混合海域においては表層で、黒潮海域においては亜表層で観測された。親潮及び混合海域で観測された$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは福島第一原子力発電所の原子炉内のそれより高いことが明らかとなった。高い$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは、(1)事故時に放射性ヨウ素は放射性セシウムより放出されやすかった、(2)汚染地域から$$^{129}$$Iが再放出され、大気経由で沈着した、(3)放射性セシウムが除去された汚染水が観測地点に到達した可能性が示唆された。また亜表層で観測された福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは黒潮続流の蛇行によって運び込まれたと考えられる。、

論文

モニタリングポストのNaI(Tl)検出器で測定する波高分布から空気中$$^{131}$$I濃度を推定するための換算係数の計算

山田 純也; 橋本 周; 瀬谷 夏美; 羽場 梨沙; 武藤 保信; 清水 武彦; 高崎 浩司; 横山 須美*; 下 道國*

Radioisotopes, 65(10), p.403 - 408, 2016/10

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.65.403

モニタリングポストの測定データを利用した迅速性のある空気中$$^{131}$$I濃度推定手法の開発を目指している。本手法はモニタリングポストのNaI(Tl)検出器で測定した$$^{131}$$Iの全吸収ピーク計数率に濃度換算係数を掛け算することで空気中$$^{131}$$I濃度を推定する。モンテカルロ計算コードEGS5を用いて原子力機構大洗研究開発センターのモニタリングポストに対する濃度換算係数を計算した。計算の結果、無限空気線源に対する濃度換算係数は25.7Bq/m$$^{3}$$/cpsと評価された。

論文

奨励賞を受賞して

邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), P. 113, 2016/06

http://nuce.aesj.or.jp/jnuce/vol23/Jnuce-Vol23-1-p111-116.pdf

日本原子力学会バックエンド部会誌「原子力バックエンド研究Vol.22, No.1」に掲載された研究論文「花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数」が評価され、同部会平成27年度奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。

論文

Evaluation of neutron nuclear data on iodine isotopes

柴田 恵一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(9), p.1174 - 1185, 2015/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.999729
 被引用回数：4 パーセンタイル：33.25(Nuclear Science & Technology)

次期汎用評価済み核データライブラリーのために$$^{127,128,129,130,131,135}$$Iの中性子核データを$$10^{-5}$$eVから20MeVのエネルギー範囲で評価した。分離共鳴パラメータが存在しない同位体($$^{127,129}$$I以外の同位体)の熱中性子捕獲断面積は、簡易式により決定した。自己遮蔽計算のために、全標的核に対して非分離共鳴パラメータを求めた。一方、分離共鳴領域以上のエネルギーでは、統計模型コードCCONEにより断面積を評価した。中性子と原子核間の相互作用はチャネル結合光学模型ポテンシャルを用いた。ヨウ素同位体の$$gamma$$線強度関数は$$gamma$$線スペクトル測定値を再現するように決定した。計算では、複合核過程に加えて、前平衡及び直接過程を考慮した。評価結果は既存の実験値とよく一致しており、JENDL-4.0を上回る再現性であった。今回得られた結果から、ENDF型式でデータファイルを作成した。

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